（梦之蓝M6+，为梦想干杯）2008年4月26日，莫德里奇同意加盟英超托特纳姆热刺俱乐部。当时，曼城和纽卡斯尔联也对莫德里奇很感兴趣。托特纳姆热刺俱乐部主席丹尼尔-列维立即飞往萨格勒布，在签下6年合同后，热刺确认支付的转会费为1650万英镑，匹配俱乐部为达伦-莫德里奇支付的转会费。莫德里奇选择穿上14号球衣，他后来回忆说，这是为了向克鲁伊夫致敬。2008-09赛季8月16日，莫德里奇在河畔球场2比1战胜米德尔斯堡的比赛中首次亮相英超。
莫德里奇在热刺的开局并不理想，赛季初他遭遇膝伤，一些媒体和阿森纳主帅温格都认为他不会成为英超的重量级球员。对此，莫德里奇表示：“这种批评迫使你向人们表明他们错了。也许我看上去并不像重量级人物，但我是一个精神和身体都非常强大的人，我从来没有因为体型问题而受到过困扰。”德尔斯通随后表示，“他的多才多艺和能打多个位置的能力可能是一把双刃剑。他太优秀了，以至于有时不得不踢他不擅长的位置。”
在老雷出任热刺新任主教练后，莫德里奇被安排到热刺更为熟悉的中场或者左中场位置，这让他能够为球队做出更多贡献，发挥出更高的水平。在10月29日4比4战平死敌阿森纳的比赛中，老雷认识到了莫德里奇对球队的价值，计划以克罗地亚人为核心打造球队。2008年12月18日，欧洲联盟杯小组赛2比2战平莫斯科斯巴达克的比赛中，莫德里奇攻入自己代表热刺的首粒进球。12月21日莫德里奇 欧冠进球，他在对阵纽卡斯尔联的比赛中打入自己在英超的处子球。2009年1月2日，他又在足总杯季军赛中打入自己的首粒进球，首轮比赛他们主场战胜维冈竞技，2009年4月25日，他们又客场战胜曼联。莫德里奇回到熟悉的位置帮助他在对阵斯托克城和赫尔城的比赛中表现得更加出色，尤其是在3月21日对阵对手切尔西的比赛中打入唯一进球。
2009-10赛季开始前，雷德克纳普这样评价莫德里奇：“卢卡是一名非常出色的球员，是教练梦寐以求的球员。他训练起来就像一台机器，从不抱怨，无论在场上还是场下。无论有球还是无球，他都努力训练，能够用技巧或传球击败防守队员。他可以为联赛前四的任何一支球队效力。” 2009年8月29日，托特纳姆热刺2-1战胜伯明翰的比赛中，莫德里奇因疑似小腿受伤被替换下场。第二天，莫德里奇被证实右腓骨骨折，预计将缺阵六周。 12月28日对阵西汉姆联 莫德里奇在2010年伦敦德比中复出，热刺2-0获胜。莫德里奇在第11分钟用断掉的右腿攻入一球，宣告他的完美复出。2010年2月28日，他在主场战胜埃弗顿的比赛中获胜。莫德里奇在对阵曼城的首场比赛中再次进球，在 5 月 9 日客场战胜伯恩利的比赛中进球。5 月 30 日，莫德里奇与热刺续约至 2016 年。签约时，他说：“热刺给了我在英超联赛中表现的机会，我希望继续在这里取得伟大的成就。”“是的，其他大俱乐部对我感兴趣，但我对去任何地方都没有任何兴趣。上赛季的前四名表明了我们作为俱乐部的水平，我觉得我可以继续进步，在热刺实现我的目标。一切。”
2010年9月11日，莫德里奇在客场1-1战平西布罗姆维奇的比赛中打入2010-11赛季首粒进球。2011年1月，他在白鹿巷球场对阵曼城。在曼联战平之后，雷德克纳普夸赞莫德里奇：“他太不可思议了，他是一名梦幻般的足球运动员莫德里奇 欧冠进球，这个小家伙在最狭窄的区域带球，他可以在世界上任何地方突破。”莫德里奇还在4月9日热刺3比2战胜斯托克城的比赛中以及5月15日在安菲尔德2比0战胜对手的比赛中进球。莫德里奇帮助热刺首次获得欧冠资格。10月20日，在圣西罗球场对阵国际米兰的首场比赛中，莫德里奇因伤提前离场。在对阵云达不莱梅的比赛中，莫德里奇攻入球队第二粒进球。热刺最终在当赛季的欧冠1/4决赛中被皇家马德里淘汰出局。
2010-11赛季，莫德里奇英超出场32次莫德里奇 欧冠进球，打进3球，助攻2次，场均传球62.5次，传球成功率高达87.4%，为热刺队内最高。莫德里奇在夺得足总杯冠军时被评为热刺年度最佳球员。时任曼联主帅弗格森表示，他将把莫德里奇评为该赛季的英超年度最佳球员。
2011年中，莫德里奇受到热刺伦敦死敌切尔西的追逐。蓝军最初开价2200万英镑，后来又加价至2700万英镑，但均被热刺主席列维拒绝。莫德里奇与列维达成“君子协议”，俱乐部将接受“大俱乐部”的转会报价。整个夏季转会窗口期间，传闻不断，最终莫德里奇拒绝加盟热刺。2011-12赛季首战对阵曼联，比赛以0-3落败。莫德里奇表示自己“现在不在合适的位置”，他迫切希望转会切尔西。转会窗口最后一天，切尔西开出了4000万英镑的报价，但再次被热刺拒绝。
转会失败后，主教练雷德克纳普告诉莫德里奇要专心比赛。9月18日，莫德里奇在主场4-0大胜利物浦的比赛中23米处破门。2012年1月14日，莫德里奇在主场战平狼队的比赛中打进全场唯一进球。1月31日，在3-1战胜维冈竞技的比赛中，莫德里奇在主场战平狼队的比赛中打进全场唯一进球。该场比赛，他助攻第一球，并在18米处打进第二球。
莫德里奇效力热刺的四个赛季里，出场160次，打进17球。
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